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Sommaire

  • 1De la structure chimique à l'activité biologique
  • 2Reconnaissance moléculaire et pharmacophore
  • 3Effets d'une modification sur l'affinité
  • 4Sélectivité et interactions hors cible lock — section verrouillée
  • 5Modification des propriétés physicochimiques lock — section verrouillée
  • 6Démarche d'optimisation lock — section verrouillée
  • 7Limites de l'interprétation lock — section verrouillée
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B11 · Conception et développement

Pharmacomodulation et relation structure–activité

Expliquer comment la modification d'un groupement modifie l'affinité, la sélectivité et les propriétés physicochimiques d'une molécule. Introduire la notion de pharmacophore et la démarche d'optimisation.

Médicament et produits de santé·schedule8 min de lecture·quiz17 QCM corrigés

De la structure chimique à l'activité biologique

La pharmacomodulation consiste à modifier méthodiquement la structure d'une molécule active afin d'améliorer son profil. Elle intervient après l'identification d'une molécule de départ par le criblage, étudié dans la fiche précédente, et avant les évaluations pharmacologiques et toxicologiques du développement préclinique.

Définition

Pharmacomodulation

Modification raisonnée de la structure chimique d'une molécule afin d'optimiser son affinité, sa sélectivité, son activité ou ses propriétés physicochimiques, tout en limitant ses effets indésirables.

Définition

Relation structure–activité

Relation entre les caractéristiques structurales d'une série de molécules apparentées et leurs activités biologiques respectives. Elle permet d'identifier les éléments structuraux favorables, défavorables ou indispensables à l'activité.

La molécule initialement retenue constitue une tête de série. Elle possède une activité intéressante, mais son profil est rarement optimal. Chaque analogue est obtenu en ne modifiant, si possible, qu'un nombre limité de caractéristiques. La comparaison des activités permet alors d'attribuer l'effet observé à la modification introduite.

L'activité globale ne dépend pas uniquement de la reconnaissance de la cible. Une molécule doit aussi atteindre cette cible sous une forme active, rester suffisamment stable et ne pas interagir excessivement avec d'autres constituants biologiques.

Reconnaissance moléculaire et pharmacophore

Une molécule se lie à sa cible grâce à la complémentarité entre leurs formes, leurs distributions de charges et leurs possibilités d'interactions non covalentes. Les liaisons hydrogène, les interactions électrostatiques, les interactions hydrophobes et les forces de dispersion contribuent ensemble à la stabilisation du complexe.

Définition

Pharmacophore

Organisation tridimensionnelle minimale des caractéristiques stériques et électroniques nécessaires à la reconnaissance d'une cible et à la production de l'activité biologique recherchée.

Le pharmacophore n'est donc pas nécessairement une suite précise d'atomes. Il correspond à une disposition spatiale de fonctions capables d'établir les interactions essentielles avec la cible. Des structures chimiques différentes peuvent présenter un pharmacophore comparable si elles reproduisent cette disposition.

Une molécule active comprend généralement :

  • des éléments pharmacophores, directement impliqués dans la reconnaissance ou l'activation de la cible ;
  • une charpente moléculaire, qui maintient ces éléments dans une géométrie favorable ;
  • des groupements modulants, qui influencent l'affinité, la sélectivité, la solubilité, la stabilité ou le devenir dans l'organisme.

La suppression ou le déplacement d'un élément essentiel peut abolir l'activité. À l'inverse, une partie de la molécule éloignée des interactions principales peut être modifiée sans perte d'activité et servir de point d'optimisation.

Attention

Pharmacophore et molécule entière

Le pharmacophore ne doit pas être confondu avec la structure complète de la molécule. Il représente les caractéristiques minimales nécessaires à l'activité, tandis que les autres groupements modulent le profil global.

Effets d'une modification sur l'affinité

Définition

Affinité

Tendance d'une molécule à former un complexe avec sa cible. Une forte affinité signifie que le complexe est favorisé à de faibles concentrations de ligand.

L'affinité dépend de l'équilibre entre les interactions favorables formées avec la cible et les coûts énergétiques imposés par la liaison. Ces coûts comprennent notamment la perte de liberté de mouvement, la déformation éventuelle de la molécule et la rupture des interactions avec le solvant.

Formule

Affinité et énergie libre de liaison

ΔGliaison∘=RTln⁡Kd\Delta G^\circ_{\mathrm{liaison}} = RT \ln K_dΔGliaison∘​=RTlnKd​
  • ΔGliaison∘\Delta G^\circ_{\mathrm{liaison}}ΔGliaison∘​ : variation standard d'énergie libre associée à la liaison
  • RRR : constante des gaz parfaits
  • TTT : température absolue
  • KdK_dKd​ : constante de dissociation du complexe ligand–cible

Une diminution de KdK_dKd​ correspond à une affinité plus élevée et à une énergie libre de liaison plus favorable.

Plusieurs types de modifications structurales peuvent agir sur l'affinité :

  • une modification stérique change la taille ou la forme de la molécule et peut améliorer ou empêcher son ajustement au site de liaison ;
  • une modification électronique redistribue les charges et modifie la force des interactions polaires ;
  • une modification de la flexibilité influence la capacité à adopter la conformation reconnue ;
  • une modification stéréochimique change l'orientation tridimensionnelle des groupements ;
  • le remplacement d'une fonction peut conserver certaines interactions tout en modifiant la stabilité ou l'ionisation.

Une rigidification peut favoriser l'affinité lorsqu'elle préorganise la molécule dans sa conformation active. Elle peut au contraire la diminuer si elle empêche l'adaptation au site de liaison.

Définition

Remplacement bio-isostérique

Substitution d'un atome ou d'un groupement par un autre présentant des caractéristiques spatiales ou électroniques proches, dans le but de conserver l'activité tout en modifiant une autre propriété de la molécule.

Sélectivité et interactions hors cible

Définition

Sélectivité

Capacité d'une molécule à interagir préférentiellement avec la cible recherchée plutôt qu'avec d'autres cibles biologiques.

La sélectivité est une notion comparative. Une forte affinité pour une cible ne garantit pas, à elle seule, une forte sélectivité : la molécule peut aussi posséder une forte affinité pour plusieurs autres cibles.

La modification d'un groupement orienté vers une région propre à la cible recherchée peut accroître la différence d'affinité entre cibles. À l'inverse, le renforcement d'une interaction avec un motif très répandu parmi plusieurs protéines peut augmenter l'affinité sans améliorer la sélectivité.

Exemple

Une meilleure affinité ne garantit pas une meilleure sélectivité

Deux molécules sont comparées pour une cible recherchée et une cible non recherchée.

  • La molécule A a un KdK_dKd​ de 1 nmol/L pour la cible recherchée et de 100 nmol/L pour la cible non recherchée. Son écart d’affinité est de 100/1=100100/1 = 100100/1=100.
  • La molécule B a un KdK_dKd​ de 0,10{,}10,1 nmol/L pour la cible recherchée et de 1 nmol/L pour la cible non recherchée. Son écart d’affinité est de 1/0,1=101/0{,}1 = 101/0,1=10.

La molécule B possède la meilleure affinité pour la cible recherchée, car son KdK_dKd​ est plus faible : 0,10{,}10,1 nmol/L contre 1 nmol/L. Toutefois, la molécule A est la plus sélective, car son affinité est 100 fois plus faible pour la cible non recherchée, contre seulement 10 fois pour la molécule B.

Comparaison

Affinité et sélectivité

CritèreAffinitéSélectivité
Question poséeAvec quelle force la molécule se lie-t-elle à une cible donnée ?Cette liaison est-elle préférée à celle avec d'autres cibles ?
NaturePropriété d'un couple molécule–cibleComparaison entre plusieurs couples molécule–cible
Amélioration recherchéeStabiliser le complexe avec la cibleAccroître l'écart d'affinité entre cible recherchée et cibles non recherchées

Les notions d'agonisme, d'antagonisme, d'efficacité et de relation dose–effet relèvent de la pharmacodynamie et sont développées dans le sous-bloc correspondant.

À retenir

Une modification structurale peut augmenter l'affinité sans augmenter la sélectivité. L'optimisation doit donc comparer l'activité sur la cible recherchée et sur les principales cibles non recherchées.

Modification des propriétés physicochimiques

La structure détermine aussi le comportement de la molécule dans les milieux aqueux et lipidiques.

Définition

Lipophilie

Affinité préférentielle d'une molécule pour une phase lipidique plutôt que pour une phase aqueuse.

Définition

Solubilité aqueuse

Quantité maximale d'une substance pouvant être dissoute dans un milieu aqueux dans des conditions données.

L'ajout de fonctions polaires ou ionisables tend à renforcer les interactions avec l'eau et peut améliorer la solubilité. Une lipophilie accrue peut favoriser le passage à travers certaines membranes, mais une lipophilie excessive peut réduire la solubilité, augmenter la fixation non spécifique et favoriser l'accumulation dans les compartiments lipidiques.

L'ionisation dépend des fonctions acides ou basiques, de leur pKapK_apKa​, qui caractérise leur tendance à céder ou capter un proton, et du pH du milieu. La forme ionisée est généralement plus soluble dans l'eau, tandis que la forme non ionisée diffuse plus facilement à travers les membranes lipidiques. Modifier un environnement électronique peut déplacer le pKapK_apKa​ sans remplacer directement la fonction ionisable.

La taille moléculaire, le nombre de liaisons capables de tourner et la surface polaire influencent également la diffusion, la solubilité et la reconnaissance par les protéines. La structure peut enfin modifier la stabilité chimique et la stabilité métabolique, c'est-à-dire la résistance de la molécule à sa transformation.

À retenir

Un compromis multidimensionnel

La meilleure molécule n'est pas nécessairement celle qui possède l'affinité maximale. Elle doit présenter un compromis entre affinité, sélectivité, solubilité, perméabilité, stabilité et sécurité.

Démarche d'optimisation

L'optimisation suit des cycles successifs de conception, synthèse, mesure et interprétation. Les résultats obtenus lors d'un cycle orientent les modifications du cycle suivant.

Méthode

Construire une relation structure–activité

  1. Choisir une tête de série dont l'activité est mesurable et reproductible
  2. Repérer les fonctions susceptibles de participer à la reconnaissance de la cible
  3. Préparer des analogues différant par une modification structurale limitée
  4. Mesurer leur activité dans des conditions comparables
  5. Relier chaque variation d'activité à la modification introduite
  6. Délimiter le pharmacophore et les régions tolérant des transformations
  7. Optimiser conjointement l'activité, la sélectivité et les propriétés physicochimiques
  8. Répéter le cycle jusqu'à obtention d'un profil équilibré

La relation structure–activité est d'abord qualitative lorsqu'elle classe les modifications comme favorables, tolérées ou défavorables. Elle devient quantitative lorsqu'un modèle mathématique relie l'activité à des descripteurs moléculaires, tels que la lipophilie, la polarité, le volume ou certaines propriétés électroniques. Un tel modèle n'est fiable que dans le domaine structural sur lequel il a été établi.

Attention

Corrélation et causalité

Une corrélation entre un descripteur moléculaire et l'activité ne prouve pas que ce descripteur agit directement sur la cible. Il peut être associé à une autre propriété qui détermine réellement l'effet observé.

Limites de l'interprétation

Une modification peut produire plusieurs effets simultanés. Une baisse d'activité apparente peut provenir d'une affinité moindre, mais aussi d'une solubilité insuffisante, d'une dégradation accrue ou d'une mauvaise accessibilité à la cible. L'interprétation exige donc des mesures complémentaires capables de distinguer la reconnaissance moléculaire du comportement global.

Une relation structure–activité établie sur une série chimique n'est pas automatiquement transférable à une autre série. De plus, l'optimisation peut rencontrer des objectifs contradictoires : améliorer la perméabilité peut diminuer la solubilité, et renforcer une interaction peut accroître les liaisons non spécifiques.

Les propriétés pharmacocinétiques détaillées, la toxicologie et la validation préclinique sont traitées dans les fiches qui leur sont consacrées.

Points clés
  • La pharmacomodulation modifie rationnellement une tête de série afin d'en équilibrer les propriétés
  • Le pharmacophore est l'organisation tridimensionnelle minimale des caractéristiques nécessaires à l'activité
  • Une modification stérique, électronique, conformationnelle ou stéréochimique peut changer l'affinité
  • La sélectivité compare l'affinité pour la cible recherchée à celle pour les cibles non recherchées
  • La structure gouverne aussi la solubilité, la lipophilie, l'ionisation, la perméabilité et la stabilité
  • L'optimisation repose sur des cycles de conception, synthèse, mesure et interprétation

Fiches connexes

À réviser dans la foulée, sur Conception et développement.

  • Fiche 01Identification des cibles thérapeutiques et criblageConception et développement
  • Fiche 03Développement préclinique : pharmacologie et toxicologieConception et développement
  • Fiche 04Essais cliniques de phase I à IVConception et développement
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